A település a Gagy és Fehér-Nyikó vizének a Nagy-Küküllőbe való ömlésénél jött létre.
Az 1334-es pápai tizedjegyzékben már ott van a neve.
1459-ben fordul elő először, mint mezőváros, központja és névadója az oklevélileg először 1505-ben említett Keresztúr-fiúszéknek.
A mai város szerkezetileg a központi városrészből, a nyugati részen fekvő Keresztúrfalvából - ez lenne Szitás-Keresztúr - és a keleti részen lévő Timafalvából alakult ki.
A város központjában áll a római katolikus templom késő gótikus épülete, szentélyén az 1458-as évszámmal.
A Szent Kereszt tiszteletére szentelték.
Az 1968-1971 közötti ásatások nyomán a régészek XI-XII. századi sírokra bukkantak körülötte, és egy korábbi templom alapfalait is megtalálták.
Ekkor került felszínre egy beépített fal részlete s azon régi, a XV. századból származó falképek.
A freskótöredéken egy püspök alakja látható.
Az északi fal freskóját, amelyen egy sárkányon ülő női alak látható, 1904-ben fedték fel.
A templom mai formáját nagyrészt a XV. században nyerte.
A templom egyik harangja is a XV. századból való.
Az 1904-ben történt nagy javítások alkalmával az északi fal töredékes falképeinek egy része megsemmisült.
A katolikus iskola a XVII. században - 1646-ban - létesült.

Az unitárius templom
1782-ben épült, mellette nyílt meg 1793-ban az unitárius gimnázium.
Ma Orbán Balázs nevét viseli.
Az iskola Orbán Balázs nevét először 1940-ben vette föl, a "legnagyobb székely" iránti tiszteletből és elismerésből, aki a gimnázium tanulóinak javára értékes alapítványokat tett, könyvtárát nagy értékü könyvadománnyal gazdagította.

A város híven őrzi Petőfi Sándor emlékét.
Petőfi itt töltötte élete utolsó éjszakáját a Gyárfás-kúriában.
A ház falára 1928-ban tették a márványtáblát a következő szöveggel: "Ebben a házban töltötte utolsó estéjét Petőfi Sándor 1849. július 30-án." Sokáig volt Petőfi ittlétének "élő" tanúja az öreg körtefa, amelyet utóbb már csak vaspántok tartottak össze.
A legenda azt tartja, hogy e körtefa alatt szavalta el Petőfi az Egy gondolat bánt engemet című versét, 31-én reggel, megjósolva aznapi halálát.
A körtefa "tanúságát" megörökítő Kányádi Sándor (a közeli Nagygalambfalván született) versét márványtáblába vésve olvashatjuk:

Az öreg körtefa helyére a kegyelet új csemetefácskát ültetett. Az általános iskola ma Petőfi Sándor nevét viseli. A költő emlékére Márkos András szobrászművész 1948-ban egészalakos szobrot tervezett, az ebből átalakított mellszobor az iskola udvarán található. Az új egészalakos bronzszobor, amelyet 1971-ben a főtéren állítottak fel, ugyancsak Márkos András munkája.

A székelykeresztúri temetőben Petőfinek "legendai sírja" áll. Hiába állapította meg pesti orvos szakértő, hogy az előbb titokban, majd 1902-ben ünnepélyesen újra eltemetett csontok nem lehetnek a költő földi maradványai, a timafalvi temetőben kőtáblát állítottak Petőfi nevével és a második temetés dátumával. De hát... ki tudja, hogy a költő valójában hol van eltemetve?!

Székelykeresztúron áll az ország egyik legszebb Bălcescu-szobra, amely Mircea Spătaru alkotása.

A főtéren, a katolikus templom mellett áll a Lengyel-féle lábasház, a város érdekes építészeti emléke. A főtéren található a Városi Múzeum. Gyűjteményének alapja az egykori unitárius gimnázium gyűjteménye, amelynek helye - még a két világháború közötti időben - a tornaterem karzata volt. Itt volt az első gyűjteményes kiállítás is 1946-ban, amely egyben az intézményesített megalakulás éve is. Értékes gyűjteménye a népi ipari szerkezetek, gépek sokasága - olajütők, posztóványolók, kézmalmok, vízfűrészek - a régi kisiparosság és háziipar eszközeinek gazdag és érdekes tárháza. Az 1970-es évek városfejlesztésének következményeképp alakult a modern baromfitenyészet, sertéshizlalda, acélmű, takarmánygyár, zöldségkertészet.

A Sóskút a város helyi érdekű fürdőtelepe.